MARC

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■020    ▼a9798384452874
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31295162
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a541
■1001  ▼aBrinn,  Rafaela  Mendes.
■24510▼aInvestigating  the  Photophysics  of  Quantum  Dot  and  Rare-Earth  Doped  Ferroelectric  Thin  Films.
■260    ▼a[S.l.]▼bUniversity  of  California,  Berkeley.  ▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a165  p.
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  86-03,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Alivisatos,  A.  Paul;Ramesh,  Ramamoorthy.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  California,  Berkeley,  2024.
■520    ▼aThis  dissertation  is  composed  of  7  chapters  discussing  optical  studies  performed  in  thin  film  samples.  These  studies  are  separated  in  two  parts.  Part  I  focuses  on  studies  performed  on  quantum  dot  monolayer  thin  films  while  Part  II  discusses  work  on  erbium  doped  ferroelectric  thin  films.  Part  I  will  have  4  chapters:  Chapter  1  is  an  introductory  chapter  on  quantum  dots'  structural  and  optical  properties,  Chapter  2  is  a  quantitative  study  on  the  recombination  rates  of  QD  thin  films  with  different  shell  thicknesses,  Chapter  3  will  discuss  incorporation  of  atomic  dopants  to  engineer  quantum  dots  of  a  specific  size  and  energy  and  finally  Chapter  4  will  provide  a  brief  conclusion  on  the  work  done  as  well  as  outlook  on  future  avenues  of  controlling  the  photophysics  of  QD  thin  film.  Part  II  will  have  3  additional  chapters:  Chapter  5  will  expand  on  fundamental  concepts  of  rare-earth  doped  ferroelectric  thin  films,  Chapter  6  will  contain  a  study  on  tuning  erbium  emission  via  epitaxial  strain  engineering  of  the  ferroelectric  thin  film  matrix  and  Chapter  7  will  contain  concluding  thoughts  on  this  part  of  the  dissertation  and  provide  outlooks  on  potential  strategies  to  further  manipulate  erbium  emission.  To  briefly  expand  more  on  the  projects  discussed  in  Chapter  2,3,and  6.In  Chapter  2,  we  measure  the  photoluminescence  quantum  yield  of  self-assembled  quantum  dot  monolayer  thin  films  and  quantify  their  radiative  and  nonradiative  rates.  The  recombination  rates  of  core/shell  quantum  dot  self-assembled  monolayer  superlattices  are  systematically  compared  to  their  colloidal  solution  counterparts.  Both  the  radiative  and  nonradiative  rates  of  these  quantum  dots  were  found  to  be  enhanced  in  the  thin  film  samples.  The  increase  in  nonradiative  rate  is  expected  and  can  be  attributed  to  the  stripping  of  ligands  from  the  nanocrystal  surface  as  well  as  energy  transfer  in  close-packed  solid-state  samples.  In  contrast,  the  increase  in  radiative  rate  in  the  film  reveals  a  change  in  the  fundamental  optical  properties  of  quantum  dot  films,  suggesting  that  the  oscillator  strength  of  the  nanocrystals  increases  in  the  films  compared  to  in  solution.  The  increase  in  oscillator  strength  is  likely  due  to  changes  in  the  organic  ligand  shell  coverage  and  its  effect  on  the  electronic  band  structure  of  the  quantum  dot.In  Chapter  3,  we  study  exciton  diffusion  lengths  in  micron-sized  superlattices  where  Te-doped  CdSe:Te/CdS  nanocrystals  serve  as  the  building  blocks.  These  nanocrystals  are  synthesized  colloidally  with  5%  of  Te  dopant  stoichiometrically  added  during  the  seeded  growth  synthesis  of  wurtzite  CdSe  nanocrystals.  Through  this  colloidal  synthesis,  we  can  make  nanocrystals  with  a  much  broader  and  red-shifted  emission  than  their  undoped  counterparts,  proving  that  the  Te-dopant  has  been  successfully  incorporated  in  the  CdSe  matrix.  A  thin  hexagonal  CdS  shell  is  then  grown  around  the  Te-doped  CdSe  core  forming  a  dot-in-plate  (or  nut  in  bolt)  shape.  Using  elemental  mapping  techniques  we  characterize  the  distribution  of  elements  in  our  CdSe:Te/CdS  core/shell  nanocrystals.  Based  on  their  shape,  these  nanocrystals  can  self-assemble  into  a  highly  ordered  2D  superlattice  structure  with  a  heterogeneous  energy  landscape.  Using  Stimulated  Emission  Depletion  (STED)  microscopy,  we  measure  the  exciton  diffusion  lengths  in  these  superlattices  to  elucidate  the  role  of  the  Te-dopant  in  transport.In  Chapter  6,  we  discuss  how  erbium  doped  materials  are  powerful  candidates  for  quantum  information  sciences  due  to  their  long  electron  and  nuclear  spin  coherence  times,  as  well  as  telecom-wavelength  emission.  By  selecting  host  materials  with  interesting,  controllable  properties,  we  introduce  a  new  parameter  that  can  be  used  to  study  Er3+  emission.  In  this  work,  we  study  erbium  (Er3+)-doped  PbTiO3  thin  films.  PbTiO3  is  a  well-studied  ferroelectric  material  with  known  methods  of  engineering  different  domain  configurations  through  epitaxial  strain.  Through  changing  the  domain  configurations  of  the  PbTiO3  thin  films,  we  create  radically  different  crystal  fields  around  the  Er3+  dopant.  This  is  resolved  through  changes  in  the  Er3+  resonant  fluorescence  spectra,  tying  the  optical  properties  of  the  defect  directly  to  the  domain  configurations  of  the  ferroelectic  matrix.  Additionally,  a  second  set  of  peaks  are  observed  for  films  with  in-plane  polarization.  We  hypothesize  these  results  to  be  due  to  either  the  Er3+  substituting  different  sites  of  the  PbTiO3  crystal  or  due  to  differences  in  charges  between  the  Er3+  dopant  and  the  original  substituent  ion.  Understanding  the  relationship  between  the  Er3+  emission  and  the  epitaxial  strain  of  the  ferroelectric  matrix  lays  the  pathway  for  future  optical  studies  of  spin  manipulation  through  altering  ferroic  order  parameters.
■590    ▼aSchool  code:  0028.
■650  4▼aPhysical  chemistry.
■650  4▼aNanotechnology.
■650  4▼aMaterials  science.
■650  4▼aChemistry.
■653    ▼aExciton  dynamics
■653    ▼aFerroelectrics
■653    ▼aFluorescence  spectroscopy
■653    ▼aQuantum  dots
■690    ▼a0494
■690    ▼a0794
■690    ▼a0652
■690    ▼a0485
■71020▼aUniversity  of  California,  Berkeley▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g86-03B.
■790    ▼a0028
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17161679▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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