MARC

 008240221s2022        ulk                      00        kor
■001000016932869
■00520240214100555
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798379851965
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI30506491
■035    ▼a(MiAaPQ)Purdue21678827
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a600
■1001  ▼aWang,  Qi.
■24510▼aSilver-Iron  Oxide  Particles  as  Heterogeneous  Catalysts  for  the  Cross  Coupling  of  Arenes  and  Heterocycles▼h[electronic  resource]
■260    ▼a[S.l.]▼bPurdue  University.  ▼c2022
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2022
■300    ▼a1  online  resource(114  p.)
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-01,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Wei,  Alexander.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Purdue  University,  2022.
■506    ▼aThis  item  must  not  be  sold  to  any  third  party  vendors.
■520    ▼aAdvances  in  nanomaterials  research  have  stoked  interests  in  the  design  of  dispersible  catalysts  for  specific  organic  transformations,  with  higher  reaction  efficiency  or  lower  burden  in  post-reaction  waste  processing.  Multicomponent  heterogeneous  catalysts  generally  offer  higher  catalytic  performance  than  single-component  catalysts,  with  metal-substrate  interactions  (MSI)  playing  a  key  role  in  their  performance.  This  thesis  focuses  on  silver-iron-oxide  particles  as  heterogeneous  catalysts,  starting  with  a  literature  survey  (Chapter  1)  followed  by  the  synthesis  and  catalytic  properties  of  two  novel  types  of  Ag-Fe3O4  particles  that  show  strong  potential  for  mediating  C(sp2  )-H  arylation  reactions  (Chapters  2  and  3).  Silver  and  especially  iron  oxide  are  much  less  expensive  than  other  types  of  metals,  and  the  magnetic  properties  of  the  Fe3O4support  transferability  and  reuse  of  the  active  catalytic  species  which  enables  us  to  reduce  the  ratio  of  catalyst  to  reactant.  These  features  address  multiple  goals  outlined  by  the  principles  of  green  chemistry.  The  arylation  of  heterocyclic  compounds  is  frequently  used  in  the  preparation  of  organic  dyes,  polymers,  and  pharmaceutical  intermediates,  and  is  a  useful  benchmark  reaction  for  comparing  our  cross-coupling  catalyst  with  those  from  prior  reports.In  Chapter  2,  we  describe  the  synthesis  of  colloidal  silver-iron-oxide  (SIO)  and  investigate  its  conversion  into  an  efficient  catalyst  for  C(sp2  )-H  arylation  using  novel  modes  of  activation.  This  includes  electrochemical  activation  using  mild  cathodic  potentials,  and  photoactivation  using  a  white  light  source.  Both  methods  dramatically  improve  the  efficacy  of  colloidal  SIO  as  a  catalyst  for  the  cross  coupling  of  diazonium  salts  with  heteroaromatic  rings  at  room  temperature.  Highresolution  transmission  electron  microscopy  analysis  reveals  that  the  SIO  particles  are  primarily  composed  of  colloidal  Ag  that  are  coated  with  nanosized  islands  of  Fe3O4.  The  SIO  catalysts  are  magnetically  responsive  and  can  be  collected  and  reused  multiple  times,  without  requiring  reactivation.  The  SIO  is  susceptible  to  acid  degradation  but  can  be  preserved  with  neutralization  by  added  base  during  reaction  cycling.In  Chapter  3,  we  describe  a  second-generation  catalyst  in  which  Fe3O4  microspheres  serves  as  the  supporting  substrate  for  Ag  islands,  with  synthetic  control  over  Ag  size  distribution.  This  material  does  not  require  any  activation  for  cross-coupling  catalysis,  which  can  be  attributed  to  better  charge  transfer  between  the  Ag  islands  and  Fe3O4  substrate.  A  comparison  of  Ag-Fe3O4  microspheres  with  different  Ag/Fe  ratios  suggests  that  catalytic  activity  correlates  with  smaller  particle  sizes,  where  the  strongest  charge-transfer  interactions  are  likely  to  occur.  The  role  of  MSI  between  Ag  and  Fe3O4  was  further  explored  using  X-ray  absorption  spectroscopy.  The  secondgeneration  Ag-Fe3O4  catalysts  are  far  more  robust  than  the  previous  version  and  are  better  able  to  withstand  acidic  degradation,  with  less  mass  loss  after  multiple  reaction  cycles  and  no  loss  in  catalytic  function.  Lastly,  we  have  found  that  Ag-Fe3O4microspheres  can  also  be  an  efficient  catalyst  for  the  reduction  of  nitro  groups  into  amines,  and  describe  progress  toward  the  one-pot  conversion  of  nitroarenes  into  cross-coupling  products.
■590    ▼aSchool  code:  0183.
■650  4▼aMetals.
■650  4▼aPollutants.
■650  4▼aAcids.
■650  4▼aOxidation.
■650  4▼aNanoparticles.
■650  4▼aSolvents.
■650  4▼aConversion.
■650  4▼aAdsorption.
■650  4▼aMicroscopy.
■650  4▼aSilver.
■650  4▼aChemistry.
■650  4▼aPhenols.
■650  4▼aCatalysis.
■650  4▼aHydrogenation.
■650  4▼aPhotocatalysis.
■650  4▼aQuantum  dots.
■650  4▼aAtoms  &  subatomic  particles.
■650  4▼aEthanol.
■650  4▼aAtomic  physics.
■650  4▼aNanotechnology.
■650  4▼aOrganic  chemistry.
■650  4▼aPhysical  chemistry.
■650  4▼aPhysics.
■650  4▼aQuantum  physics.
■690    ▼a0485
■690    ▼a0748
■690    ▼a0652
■690    ▼a0490
■690    ▼a0494
■690    ▼a0605
■690    ▼a0599
■71020▼aPurdue  University.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-01B.
■773    ▼tDissertation  Abstract  International
■790    ▼a0183
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2022
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T16932869▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.
■980    ▼a202402▼f2024

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서