MARC

 008240221s2023        ulk                      00        kor
■001000016931401
■00520240214100015
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798379710231
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI30311058
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a620.11
■1001  ▼aSutherland,  Duncan  Ross.▼0(orcid)0000-0002-8171-5053
■24510▼aAutonomous  Methods  Enable  Discovery  of  Metastable  Materials▼h[electronic  resource]
■260    ▼a[S.l.]▼bCornell  University.  ▼c2023
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2023
■300    ▼a1  online  resource(157  p.)
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  84-12,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  van  Dover,  Bruce.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Cornell  University,  2023.
■506    ▼aThis  item  must  not  be  sold  to  any  third  party  vendors.
■520    ▼aThe  study  of  complex  oxides  through  combinatorial  efforts  would  require  a  prohibitive  amount  of  material  resources  and  time  if  experiments  were  conducted  using  bulk  techniques  and  at  macroscopic  length  scales.  The  work  in  this  thesis  details  the  application  of  leading-edge  materials  processing  in  conjunction  with  advanced  micron-scale  synchrotron  characterization  to  enable  high-throughput  studies  in  the  search  for  metastable  materials.Lateral-gradient  laser  spike  annealing  is  used  to  rapidly  heat  and  quench  millimeter  scale  samples  of  thin  films  of  metal  oxides.  This  technique  generates  a  multitude  of  locations  with  specific  processing  histories  in  a  single  experiment  that  are  assayed  by  optical  microscopy,  micron-scale  reflectance  spectroscopy,  and  micron-scale  x-ray  diffraction.  These  analytical  techniques  offer  a  hierarchy  of  information  on  the  transformed  thin  film  with  a  corresponding  increase  in  complexity  and  accessibility  (cost).  It  is  shown  how  the  spatially  resolved  techniques  can  be  used  to  construct  processing  phase  maps  denoting  important  phase  fields  and  transformation  boundaries  as  a  function  of  the  processing  time  and  temperature,  analogous  to  the  canonical  time-temperature-transformation  diagrams.Two  optical  methods  are  demonstrated  as  quantifiably  relevant  proxies  for  identifying  crystallographic  transformations  as  validated  by  x-ray  diffraction.  This  is  demonstrated  by  cross  correlating  and  comparing  observed  transformations  identified  using  the  three  analytical  techniques  as  applied  to  amorphous  thin  films  of  Ga2O3  and  a  pseudo-binary  composition  spread  of  amorphous  La2O3-Mn3O4,  in  both  cases  spanning  a  range  of  processing  times  and  temperatures.Exploration  of  these  material  spaces  is  improved  upon  by  incorporating  artificial  intelligence  and  machine  learning  methods  with  the  development  of  SARA,  the  Scientific  Autonomous  Reasoning  Agent.  The  first  iteration  of  SARA  aims  to  autonomously  and  rapidly  construct  these  diagrams  from  readily  available  optical  methods.  This  is  achieved  through  the  use  of  experimentally  informed  and  intelligently  designed  Gaussian  process  regression  models.  The  performance  of  this  learning  method  is  validated  by  comparison  with  an  exhaustively  explored  phase  map  of  the  Bi2O3  system. Finally,  a  systematic  study  of  the  laser  spike  annealed  transformations  in  amorphous  SnO2  and  amorphous  Sn2O3  is  conducted.  Each  film  comprises  regions  capped  with  and  without  an  Al2O3  oxygen  passivation  layer  in  an  attempt  to  disentangle  the  competing  non-equilibrium  effects  of  laser  spike  annealing  under  atmospheric  conditions  and  initial  oxygen  composition.  Rapid  phase  identification  and  quantification  algorithms  applied  to  the  spatially  resolved  x-ray  diffraction  data  are  validated  in  preparation  for  the  next  generation  of  autonomous  experimentation,  in  which  exploration  and  learning  are  derived  from  the  underlying  crystallographic  information.  There  are  transformations  in  both  of  these  chemical  systems  that  reveal  the  ability  to  produce  metastable  materials  even  in  extensively  explored  and  highly  engineered  systems.  Notable  are  the  retention  of  the  litharge-type  SnO  compound,  even  when  processing  temperature  exceeds  the  known  decomposition  temperature  of  the  amorphous  Sn2O3  film,  and  the  observation  of  a  previously  unreported  nucleating  precursor  phase  from  the  amorphous  SnO2  film.
■590    ▼aSchool  code:  0058.
■650  4▼aMaterials  science.
■650  4▼aChemistry.
■650  4▼aPhysics.
■653    ▼aAutonomous  experimentation
■653    ▼aLaser  spike  annealing
■653    ▼aMetastable
■653    ▼aThin-films
■653    ▼aMaterial  resources
■690    ▼a0794
■690    ▼a0605
■690    ▼a0485
■71020▼aCornell  University▼bMaterials  Science  and  Engineering.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g84-12B.
■773    ▼tDissertation  Abstract  International
■790    ▼a0058
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2023
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T16931401▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.
■980    ▼a202402▼f2024

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서