MARC

 008240220s2023        ulk                      00        kor
■001000016931163
■00520240214095928
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798379780876
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI29397325
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a546
■1001  ▼aDwarica,  Nicolas  S.  .
■24510▼aStudies  of  Colloidal  Iron  Carbide  Nanoparticle  Fischer-Tropsch  Catalysts:  Characterizing  Adsorption  Sites  and  Reactivity  Towards  Hydrogen  Atom  Transfers▼h[electronic  resource]
■260    ▼a[S.l.]▼bYale  University.  ▼c2023
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2023
■300    ▼a1  online  resource(139  p.)
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-01,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Mayer,  James  M.  .
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Yale  University,  2023.
■506    ▼aThis  item  must  not  be  sold  to  any  third  party  vendors.
■520    ▼aIron  carbide  catalysts  have  been  used  for  nearly  100  years  in  the  Fischer-Tropsch  process  (FTP),  yet  the  atomic  nature  of  the  active  site(s)  for  H2  and  CO  have  not  been  fully  characterized.  The  FTP  has  recently  gained  interest  as  a  method  for  the  sustainable  production  of  aviation  fuels;  however,  this  process  suffers  from  limited  product  selectivity.  A  better  understanding  of  the  active  site(s)  could  allow  for  more  rational  design  of  iron  carbide  catalysts,  where  changes  in  active  site  structure(s)  could  be  correlated  with  catalyst  activity.  Here,  we  present  the  synthesis,  characterization,  and  catalysis  by  a  well-defined  dodecylamine-capped  colloidal  iron  carbide  (DDA-FexC)  nanoparticle  (NP)  system.  This  colloidal  NP  system  is  amenable  to  solution  phase  reactivity  studies,  spectroscopic  measurements,  and  catalysis  towards  olefin  hydrogenation  and  carbon  monoxide  hydrogenation  at  mild  conditions.  The  tandem  use  of  x-ray  and  FTIR  spectroscopies  along  with  density  functional  theory  (DFT)  calculations  and  molecular  dynamic  simulations  enabled  the  identification  of  the  structures  of  adsorbed  hydrogen  (Hads)  and  carbon  monoxide  (COads)  over  these  DDA-FexC  NPs.  57Fe  Nuclear  resonant  vibrational  spectroscopy  revealed  a  Fe-C  vibration  for  COads  consistent  with  terminally  bound  CO,  as  supported  by  DFT  calculations.  FTIR  revealed  a  distribution  of  *C-D  vibrations  for  NPs  treated  with  D2,  consistent  with  adsorption  over  surface  carbide  sites  supported  by  DFT  calculations.  Extended  x-ray  absorption  fine  structure  (EXAFS)  measurements  of  DDA-FexC  NPs  treated  with  H2  and  CO  showed  measurable  increases  in  Fe-Fe  and  Fe-C  bond  lengths  that  varied  with  coverage.  The  experimentally  measured  vibrational  energies  are  used  to  validate  the  active  site  structures  generated  by  DFT  calculations  and  molecular  dynamics.  These  results  demonstrate  the  powerful  combination  of  experiment  and  theory  to  better  understand  an  elusive  catalytic  system  and  may  aid  in  the  rational  development  of  future  iron  carbide  catalysts.
■590    ▼aSchool  code:  0265.
■650  4▼aInorganic  chemistry.
■650  4▼aNanoscience.
■653    ▼aColloidal
■653    ▼aHeterogeneous  catalysis
■653    ▼aIron  carbide
■653    ▼aNanomaterials
■653    ▼aSpectroscopic  measurements
■690    ▼a0488
■690    ▼a0565
■71020▼aYale  University▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-01B.
■773    ▼tDissertation  Abstract  International
■790    ▼a0265
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2023
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T16931163▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.
■980    ▼a202402▼f2024

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서